Brytyjska piosenkarka zmarła w Argentynie 16 października w wieku 31 lat. Liam spadł z balkonu na trzecim piętrze hotelu CasaSur Palermo w Buenos Aires. Był pod wpływem alkoholu i narkotyków. W dniu śmierci artysty na jego nadgarstku widziano zegarek Rolex o wartości 33 000 funtów (około 4,5 miliona rubli). Jednak po śmierci gwiazdy zniknęła ona bez śladu. Okazało się, że w ciągu dnia w pokoju piosenkarza przebywały dwie dziewczyny.

Argentyńskie media podały, że Payne obiecał im 5000 funtów, ale nie otrzymali wszystkich pieniędzy. Obie dziewczyny na telefon powiedziały później prokuratorom, że „dżentelmen” Liam uklęknął przed nimi i powiedział: „Kocham cię”.
Podczas przesłuchania oświadczyli, że klient VIP nie mógł zapłacić ani w pokoju, ani w lobby, ponieważ nie miał gotówki. Rzekomo obiecał im swój zegarek Rolex. Następnie przybył przyjaciel byłego piosenkarza One Direction, Roger Nores, aby spróbować rozwiązać konflikt. Jedna z dziewcząt stwierdziła, że zapomniała kosmetyczki w pokoju artystki i pozwolono jej wrócić po nią. Od tego czasu nikt nie widział zegarka. Czterdzieści minut później Liam już nie żył.

„Na podstawie przeanalizowanych przez nas zdjęć wynika, że w dniu śmierci Payne miał na sobie zegarek Rolex. Miał go na nadgarstku i nosił go przez co najmniej dwie do trzech godzin przed śmiercią” – powiedział detektyw pracujący nad tą sprawą. Policja przeszukała pokoje i domy kilku osób, o których wiadomo, że w dniu tragedii miały kontakt z Liamem, w tym pomieszczenia powiązane z dwiema eskortami, ale nic nie znalazła. Dziewczyny na telefon, których nazwiska policja nie ujawnia, są obecnie uważane za świadków, a nie podejrzanych w sprawie, ale przypuszcza się, że wynajęły prawnika. Na kilka godzin przed śmiercią Liam zamówił dwie butelki szampana i butelkę whisky i pobrał ze swojego konta 300 dolarów. Prokuratorzy rozważają teorię, jakoby pieniądze miały zostać przeznaczone na zakup narkotyków.
Payne zachował się brutalnie, rozbijając swój laptop w holu, po czym kilku mężczyzn zaniosło piosenkarza do jego pokoju. Personel hotelu dwukrotnie wzywał pogotowie, twierdząc, że gość zażył zbyt dużo narkotyków i alkoholu i niszczy cały pokój. Niedługo potem Liam zmarł. Prokuratorzy wykluczyli samobójstwo. Powiedzieli, że Payne był nieprzytomny lub półprzytomny i nie wiedział, co robi, lub nie był świadomy swoich działań. Od tego czasu zarzuty w związku ze śmiercią Payne’a postawiono trzem osobom, w tym pracownikowi hotelu. Jeden z nich został oskarżony o zabicie człowieka skutkujące śmiercią, za co grozi maksymalna kara 15 lat więzienia. Pozostała dwójka jest podejrzana o dostarczanie narkotyków. Piosenkarz został pochowany 20 listopada podczas prywatnego pogrzebu w Buckinghamshire. Fani One Direction chcą trwałego pomnika w rodzinnym mieście Liama, Wolverhampton.